Der "Buchbestand umfaßt etwa 75.000 Bände, davon gehören rund 12.000 Bände zum musealen Altbestand, jenen Büchern, die aus den fürstlichen Bibliotheken der Zweibrücker Herzöge stammen. Darüber hinaus sind über die Bibliotheca Bipontina die ihr angegliederten bedeutenden Buchbestände des "Vereins für pfälzische Kirchengeschichte" (etwa 20.000 Bände) und des "Historischen Vereins, Zweibrücken" (etwa 10.000 Bände) ausleihbar." Die Bestandsschwerpunkte sind: "Geschichte, Klassische Philologie, Germanistik u.ä. - Eine Spezialabteilung historischer Lehrbücher befindet sich im Aufbau. Regionalgeschichtlich Interessierten steht eine umfangreiche heimatkundliche Sammlung Zweibrücker, Pfälzischer und Saarländischer Primär- und Sekundärliteratur zur Verfügung."